Гаврил Кръстевич е първият почетен член - от 1871 г. на създаденото през 1869 г. Българско книжовно дружество - бъдещата БАН.
Гаврил Кръстевич е водеща фигура в борбата за създаване и на другото българско учреждение, предхождащо Българската държава - Екзархията. През 1850 г., изпълнявайки мисия в Света гора, успява да освободи Иларион Макариополски, заточен за 5 г. в Атон заради прошенията му за самостоятелна българска църква до Високата порта и да го върне със себе си в Цариград. Двамата с Кръстевич се познават от по-рано, но от този момент започва общата им борба за самостоятелна българска църква.
Положителна е и ролята му в Съединението на Източна Румелия с Княжество България - предварително известен, генерал-губернаторът Кръстевич, блокира опита на телеграфиста да повика турски войски в провинцията. Знаменателни са думите му: "Съединени, нека е Съединение! И аз съм българин. Ако аз губя всичко, то нека поне целят народ да спечели".